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Raimund war ein jüngerer Sohn des Grafen Pons von Toulouse und dessen zweiter Ehefrau Almodis von La Marche. Nach dem Tod des Vaters um 1061 erhielt er das Land um die Abtei von Saint-Gilles und den Titel eines Grafen zugewiesen, während sein älterer Bruder Wilhelm IV. die ausgedehnten Territorien der Familie erbte. 1065 starb seine Cousine Bertha, von der er das Rouergue und den Titel eines Herzogs von Narbonne erbte, der auf den alten Titel eines Markgrafen von Septimanien/Gothien zurückgeht und einen Oberherrschaftsanspruch über die gesamte Region des Languedoc beinhaltete. Um das Jahr 1081 erbte Raimund die Markgrafschaft Provence, nachdem dort sein Onkel, Markgraf Bertrand I., gestorben war. Raimund nahm an den Kämpfen der christlichen Könige Spaniens gegen die Mauren (Reconquista) teil.
Um das Jahr 1066 heiratete Raimund eine namentlich nicht bekannte Tochter des Grafen Gottfried I. von Provence, von der er sich um 1076 wieder trennte. Aus der Ehe ging der Sohn Bertrand hervor, dessen Legitimität aber umstritten war. Raimund vermählte sich um 1080 in zweiter Ehe mit Mathilde de Hauteville, einer Tochter des Grafen Roger I. von Sizilien, von der er sich um 1088 wieder scheiden ließ. Diese Ehe war kinderlos geblieben. Seine dritte und letzte Frau war seit 1094 Elvira, eine illegitime Tochter des Königs Alfons VI. von Kastilien. Sie gebar während des Kreuzzuges im Libanon den Sohn Alfons, der im Jordan getauft wurde.
1094 starb Raimunds älterer Bruder, worauf er neben dem Toulousain auch das Quercy und Albigeois erbte. Raimund wurde 1095 in diesem Erbe auch vom Papst anerkannt, wobei allerdings eventuelle Erbrechte seiner Nichte Philippa ignoriert wurden. Diese heiratete 1094 Herzog Wilhelm IX. von Aquitanien, wodurch ihre Ansprüche auf dessen Familie überging und so einen generationenlangen Erbstreit zwischen Aquitanien und Toulouse auslöste.
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